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Scientific Reports 12권, 기사 번호: 16002(2022) 이 기사 인용

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3차원 구조의 실리콘(Si)-탄소(C) 나노복합체는 리튬 이온 배터리(LIB)의 양극으로 큰 잠재력을 가지고 있습니다. 여기에서는 표면 개질, 정전 자기 조립, 열처리를 통한 가교 결합 및 추가 탄화 방법으로 제조된 질소 도핑 그래핀/탄소 캡슐화 Si 나노입자/탄소 나노섬유 복합체(NG/C@Si/CNF)를 보고합니다. LIB의 잠재적인 고성능 양극으로 사용됩니다. Si 나노입자를 감싸는 N 도핑된 C 매트릭스는 복합재의 전기 전도도를 향상시키고 리튬화/탈리튬화 중에 Si 나노입자의 부피 변화를 완충했습니다. 복합재에 균일하게 분산된 CNF는 이온과 전자의 빠른 전달을 위한 전도성 네트워크 역할을 했습니다. NG/C@Si와 CNF의 유기물 전체가 촘촘하게 연결되어 입자의 부서짐과 탈락을 방지하고 전극 구조의 무결성을 유지했습니다. NG/C@Si/CNF 복합체는 다른 전극 재료에 비해 더 나은 속도 성능과 사이클링 성능을 나타냈습니다. 100사이클 후에 전극은 1371.4mAh/g의 높은 가역 비용량을 유지했습니다.

지구온난화로 인한 환경문제는 우리의 생존을 위협하고 있습니다. 지구온난화를 일으키는 가장 중요한 요인은 이산화탄소 등 오염물질의 대량 배출이다. 탄소(C) 배출의 주요 원인은 화석 연료의 연소 및 운송입니다. 따라서 신에너지 기술의 지속 가능한 개발은 시급한 연구 주제입니다1,2,3. 재충전 가능한 리튬(Li) 이온 배터리(LIB)는 높은 에너지 밀도, 넓은 작동 전압, 낮은 자체 방전, 큰 출력 전력, 높은 특성으로 인해 전기/하이브리드 자동차 및 휴대용 전자 장치의 에너지 저장 응용 분야에 유망한 후보입니다. 저장 용량, 우수한 사이클 성능 및 환경 호환성. 에너지 저장 장비에 대한 수요 증가를 충족하기 위해 더 나은 에너지 밀도와 사이클 성능을 갖춘 LIB의 개발이 더욱 중요해졌습니다4,5,6. 다양한 양극 재료 중에서 실리콘(Si)은 높은 이론 비용량(~ 4200 mAh g−1), 낮은 작업 전위(~ 0.4 V vs. Li/Li+), 풍부함, 저렴한 가격으로 인해 가장 유망한 재료 중 하나입니다. , 환경 안전. Si는 이론적 용량이 372mAh g−17,8,9인 전통적인 흑연 기반 양극 재료를 대체하게 되었습니다. 그러나 상업용 LIB에 Si 기반 재료를 실제로 적용하는 데에는 몇 가지 과제가 있습니다. Si 기반 재료의 낮은 전도성으로 인해 전극 속도 성능이 저하됩니다. 사이클 중 Si 입자의 부피 변화(~300%)로 인해 전극 재료가 부서지고 떨어지며 집전체와의 전자 접촉이 끊어집니다. 배터리 용량이 급격히 감소하고, 사이클 수명이 단축되며, 배터리 셀이 손상될 수 있습니다. 마지막으로, 일반적인 전해질은 1V 미만의 전위에서 Si 표면에 고체 전해질 인터페이스(SEI)를 형성합니다. 부피 변화 중에 SEI가 깨져 Si 입자가 노출될 수 있습니다. 따라서 노출된 Si 표면에 더 많은 SEI가 형성됩니다. SEI 필름은 Si 입자의 전체 층 두께를 지속적으로 증가시키고 전극 구멍을 빠르게 채워 리튬 이온과 전자의 투과를 방지합니다. 이로 인해 임피던스와 전도성이 각각 증가 및 감소하여 배터리의 사이클 안정성에 영향을 미칩니다10,11,12,13.

위에서 언급한 문제를 해결하기 위해 Si 나노입자는 C 기반 물질(예: 다양한 C 전구체의 비정질 C, 그래핀(G), C 나노튜브 및 흑연화 강도가 높은 탄소 나노섬유(CNF))로 코팅/캡슐화되었습니다. ,15,16. Si 나노입자는 Li+ 전달 경로의 거리를 단축하고 사이클 동안 부피 변화를 유지할 수 있습니다. 불활성/활성 매트릭스는 높은 전도성과 강한 기계적 강도를 지닌 완충층 역할을 할 수 있어 구조적 안정성과 전도성을 향상시킵니다. 최근 G는 높은 전기 전도도, 화학적 안정성, 높은 열 안정성, 우수한 기계적 유연성, 높은 이론 표면적 등 독특한 특성으로 인해 LIB 제조에 ​​있어 고효율 코팅 소재로 인정받고 있습니다. 이는 에너지 저장 분야에 잠재적으로 응용될 수 있습니다. G 기반 Si/C 복합재료는 Si 나노입자의 부피 변화를 완화하고 안정적인 SEI 필름을 형성할 수 있습니다. 또한 Si 나노입자의 전기 전도성과 Li 저장 성능을 향상시킬 수 있습니다. 또한 G의 공극 결함으로 인해 생성된 공극은 이온 전달을 위한 채널을 열고 G의 이온 투과성을 증가시키며 이온 확산 계수 및 반응성을 향상시킵니다. 도핑 결함과 공극은 흡착된 원자와 G17,18 사이의 상호 작용을 향상시킵니다. 산화 그래핀(GO)은 G 나노복합체 합성에 사용되는 가장 일반적인 G 전구체입니다. 질소(N) 원자가 도핑된 환원 GO(N-doped rGO)는 G. Roshni Yadav et al.의 물리적, 전기화학적 특성을 효과적으로 향상시킬 수 있습니다. N 도핑된 G19의 합성, 특성화 및 잠재적 응용을 검토했습니다. N 원자가 G에 도핑되면 4차 N(또는 흑연 N), 피리딘 N 및 피롤 N을 포함하는 C 격자의 세 가지 일반적인 결합 구성이 관찰됩니다. 일반적으로 피리딘 N은 그래핀의 가장자리나 결함에 있는 두 개의 C 원자와 결합하여 p전자를 π 시스템에 기여합니다. 피롤 N은 N 원자가 2개의 p 전자를 π 시스템에 기여하고 불필요하게 5원 고리(예: 피롤)에 결합되어 있음을 의미합니다. 4차 N은 육각형 고리의 C 원자를 대체하는 N 원자입니다. 피리딘 N과 4차 N은 sp2 혼성화되는 반면, 피롤 N은 sp3 혼성화됩니다. 흑연 N, 피리딘 N 및 피롤 N은 각각 재료의 전도성을 향상시키고 전기화학적 활성을 결정하며 전하 이동을 향상시킵니다. 연구에 따르면 두 개의 비공유 전자쌍을 가진 N 원자는 C 원자보다 전기음성도가 더 높습니다. 따라서 N-도핑된 C의 전자밀도는 전기화학적 활성이 강할수록 낮아진다. N의 전기 음성으로 인해 N개의 고립 전자쌍이 G π 시스템과 혼성화됩니다. 흑연 평면에서 p-π 접합체는 N 전자의 비공유쌍과 G의 π 전자 사이에 형성되어 N-도핑된 G의 전하 이동 능력을 향상시킵니다. 이로써 전도성이 증가합니다.